中国科学技术大学教授马骋课题组与中外学者合作,在锂电池固态电解质的离子传输机理研究方面取得重要发现。研究者用球差校正透射电镜直接观测到了一种奇特的非周期性结构。该研究成果近日发表于《自然—通讯》。
通过球差校正透射电镜对一种经典固态电解质锂镧钛氧进行观测,研究者发现大量单原子层缺陷。不同于晶界、层错等已知的非周期性结构,这种缺陷由一层化学成分、原子排列都不同于锂镧钛氧的单原子层物质组成,并且它们只会沿着特定的晶体学取向出现。这一微观特质导致所观察到的单原子层缺陷常常相互连接,形成闭合回路。
“这种非周期性结构就像单原子层构筑的‘围城’,里面的锂离子出不来,外面的锂离子进不去。”马骋说,“因此,尽管它们本身只有一个原子层厚,但却可以让相当一部分体积的材料无法参与离子传输,从而大幅降低材料整体的锂离子传输效率。”
基于球差校正透射电镜的观测结果,研究者通过理论计算发现这些缺陷尽管只有一个原子层厚,但其特殊的原子构型却可以彻底阻止锂离子在垂直方向上穿过。因此,当它们相互结合形成闭合回路后,锂离子无法进入或离开被缺陷封闭的空间,从而导致这部分材料被隔绝于整体的离子传输之外。电镜观测已证实该现象在样品中大量存在,而离子电导率将因此下降约1~2个数量级。
研究者把这种独特的非周期性结构命名为“单壁锂阱”。它的发现表明除了晶界、点缺陷以外的非周期性结构也有可能强烈地影响离子传输,因此在其它重要体系中也急需开展类似的研究。
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-020-15544-x
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