近日，中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心联合研究部副研究员李波研究小组，采用基于高通量密度泛函理论计算的机器学习方法，系统研究了多硫化物的吸附模式，并对上千种氮掺杂碳材料负载的过渡金属单原子催化剂进行了筛选，为锂硫电池正极材料中单原子催化剂的设计提供了指导。

　　研究人员首先采用密度泛函理论对800余个吸附结构进行计算，结果显示多硫化锂在催化剂上有四种可能的吸附构型，并可分为两大类，即解离吸附和非解离吸附。基于晶体图卷积神经网络训练的分类器，研究区分了发生S-S键断裂的吸附与其他类型的吸附。进一步对吸附构型的电子结构分析显示，负载金属原子后催化剂与多硫化锂间的相互作用发生明显变化，因而使吸附显著增强，从而减少“穿梭”过程的发生。此外，机器学习训练出的回归模型对吸附能也有较好的预测能力，其平均绝对误差为0.14 eV。基于这一模型，研究预测了上千个吸附构型的吸附能，并利用过电势的计算给出了相应的火山型曲线。结合可溶性多硫化物的吸附能，研究预测并筛选出数个性能均衡的单原子催化剂。该研究拓宽了单原子催化剂的应用范围，也为锂硫电池正极材料的设计提供了新思路。

　　相关研究成果近日发表在The Journal of Physical Chemistry Letters上，并被选为封面文章。研究工作得到国家自然科学基金、辽宁省自然科学基金材料联合基金、NSFC-广东联合基金（第二期）超级计算科学应用研究专项等的资助。

图1.四种可能吸附构型的分布及结构图示

图2.机器学习模型的性能。a)分类性能；b)回归性能

图3.多硫化锂吸附能及过电势的预测。a)LiS*的吸附能；b)不同催化剂上最弱的可溶性多硫化锂吸附能；c)所预测的全部催化剂的“火山图”；d)过电势低于0.1V的催化剂；e)预测的过电势。