拓扑材料的光电响应行为与其微观电子结构密切相关。对于拓扑半金属来说，能带交叉点附近的载流子激发对体系波函数特征高度敏感。对拓扑半金属中非线性光学现象的研究可以帮助我们更深入地理解系统激发态的物理性质，并有望将这些效应用于光学器件的制造和太阳能电池的设计，为未来潜在的实际应用提供可能。例如，外尔（Weyl）半金属中，吸收一个圆偏振光的光子将导致自旋的翻转，为了满足角动量守恒，沿着圆偏振光传播的方向，Weyl锥两侧的电子激发将呈不对称分布，该规律称为手性选择定则（图1）。

　　对拓扑材料非线性光学现象的理论研究通常采用将材料基态性质计算和对称性分析相结合的方法，而这样的处理方法存在缺陷：缺少被激发载流子在动量空间及实空间的实时动力学信息，无法建立与时间分辨实验探测手段的直接对比；无法考虑电子-声子及光子-声子之间的耦合。而这对于某些相变过程的发生至关重要。此外，这种基于微扰论的理论分析无法处理强光场下的物理过程。基于第一性原理的含时密度泛函分子动力学（TDDFT-MD）模拟能够较好地解决上述问题。

　　近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF10组博士后关梦雪和博士生王恩，在研究员孟胜的指导下，与北京理工大学教授孙家涛合作，运用自主开发的激发态动力学模拟软件TDAP，探究了第二类外尔半金属WTe₂中准粒子激发对超快激光的响应特征。

　　研究显示，在Weyl点附近存在由原子轨道对称性及跃迁选择定则所决定的载流子的选择性激发，与通常手性激发的自旋选择定则不同，其激发路径可通过改变线偏振光的极化方向及光子能量加以控制（图2）。

　　载流子的不对称激发将在实空间诱导出不同方向的光电流，从而影响体系的层间滑移的方向和对称性特征。由于WTe₂的拓扑性质，例如，Weyl点的数目及其在动量空间中的分离程度等，高度依赖于体系的对称性（图3），载流子的不对称激发将带来Weyl准粒子在动量空间的不同变化行为，以及体系拓扑性质的相应改变。因此，该研究为光致拓扑相变提供了清晰的相图（图4）。

　　研究表明，Weyl点附近的载流子激发要关注其手性，也要剖析其附近的波函数原子轨道特性。两者的效应类似但机制差别明显，为阐释Weyl点的奇异性提供了理论依据。此外，该研究采用的计算方法能够在超快的时间尺度内深入理解原子、电子层次上复杂的相互作用及动力学行为，揭示其微观物理机制，并有望成为未来研究拓扑材料中非线性光学现象的有力工具。

　　相关相关成果发表在《自然-通讯》上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和中科院战略性先导专项（B类）的资助。

图1.a.手性符号为正(χ=+1)的Weyl点在圆偏振光下的手性选择定则；b. χ=+1的Weyl点在线偏振光下由于原子轨道对称性导致的选择性激发

图2.a、T_d-WTe₂的原子结构示意图；b、费米面附近的能带结构；c、沿着布里渊区高对称线分布的能带结构及原子轨道的相对贡献，箭头①及②分别代表靠近或远离Weyl点的激发；d、沿着Γ-X方向能带结构的放大

图3.a-b：线偏振光极化方向沿着晶体a轴及b轴的层间相对运动，插图为相应的运动模式；c、理论模拟与实验观测的比较；d-e：体系的对称性演化及k_z=0平面内两个最邻近Weyl点的位置、数目及分离程度

图4.T_d-WTe₂中光致拓扑相变对线偏振光光子能量（？ω）及极化方向（θ）的依赖相图