中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所博士研究生屈艺谱、副研究员徐俞、研究员徐科，以及苏州大学教授曹冰合作，在ACS Applied Materials & Interfaces上，发表了题为Long-Range Orbital Hybridization in Remote Epitaxy: The Nucleation Mechanism of GaN on Different Substrates via Single-Layer Graphene的论文。科研团队采用金属有机物化学气相沉积法（MOCVD），在两种覆盖单层石墨烯（SLG）的极性衬底（Al₂O₃和AlN）上实现了氮化镓成核层（GaN NLs）的远程外延。研究发现，衬底极性对石墨烯上GaN的成核密度、表面覆盖率和扩散常数起到关键作用。研究考虑到表面覆盖和衬底污染引起的成核信息差异，通过缩放的成核密度校正了这种误差，得到了衬底极性和GaN成核密度的对应关系。结晶特性分析表明，衬底和外延层的界面外延关系不受单层石墨烯的影响，与传统外延的取向关系一致。为了揭示成核信息差异背后的物理机理，理论计算发现衬底增强了单层石墨烯上的Ga和N原子的吸附能，且极性较强的AlN相比Al₂O₃的吸附能更大，AlN和吸附原子Ga之间存在更高的差分电荷密度（CDD）。进一步，分波态密度（PDOS）分析发现，尽管吸附原子Ga和衬底相距4-5埃，Al₂O₃和AlN中Al-3p和Ga-4p轨道在费米能级附近仍存在轨道杂化。研究提出，在远程外延中，单层石墨烯的存在不影响衬底和吸附原子之间的化学相互作用，这种远程轨道杂化效应正是在极性衬底上远程外延GaN NLs的本质。通过导电胶带可以轻松剥离GaN NLs，且剥离后的衬底表面没有机械损伤，有望发展出一种高质量衬底的低成本制备技术。

　　该研究讨论了石墨烯调控的氮化镓远程外延机理，创新性地提出了远程轨道杂化的概念，探讨了GaN和衬底之间的界面关系和界面耦合特性，揭示了远程外延的物理和化学机理，为快速、大面积制备单晶GaN薄膜拓宽了思路。研究工作得到国家自然科学基金重点项目的资助。

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　　图1.SLG/Al₂O₃和SLG/AlN两种衬底的GaN NLs的SEM图，不同的量化指标分析了成核信息的差异

　　图2.GaN/SLG/Al₂O₃和GaN/SLG/AlN两种体系表面形貌的SEM图，面外和面内取向关系的XRD图

　　图3.GaN/SLG/Al₂O₃和GaN/SLG/AlN两种体系的界面微观特性的HR-TEM图

　　图4.吸附原子Ga和N在SLG、SLG/Al₂O₃和SLG/AlN三种体系上的吸附能，Ga在三种体系上的CDD和PDOS图

　　图5.使用导电胶带剥离GaN NLs，剥离后GaN背部和衬底表面的石墨烯拉曼信号图