激子是半导体中最基本的准粒子之一,是发展高效率光电器件和量子技术的核心。在传统三维半导体中,激子束缚能通常较弱,极大地限制了其在室温激子器件及量子科技应用中的发展。β-ZnTe(en)_0.5是一种长程有序且稳定的三维有机—无机杂化半导体,该材料可能具有巨大的激子束缚能。

最近,中国科学院半导体研究所研究员谭平恒团队与合作者,利用一种结合单光子荧光与双光子荧光激发光谱的联合测量方法,成功估算了β-ZnTe(en)_0.5的激子束缚能。该方法利用了单光子跃迁与双光子跃迁遵循不同选择定则的特性:单光子过程只能探测具有偶宇称的激子态(如1s基态),而双光子过程则可以探测具有奇宇称的激子态(如2p激发态)。通过精确测量1s态与2p态之间的能量差,并基于二维类氢模型进行分析,即可估算所测半导体材料的激子束缚能下限。

研究团队依托自主设计研发的共聚焦显微拉曼模块,在室温下清晰地观测到了β-ZnTe(en)_0.5样品位于3.56eV的激子基态(1s)发光,并在双光子激发谱中发现了对应于激子激发态(2p)的共振吸收峰,二者能量差高达280meV。基于此,计算得出的激子束缚能超过315meV。该值是传统体相ZnTe半导体(约13meV)的二十余倍,也是目前已报道的三维半导体材料中的最高值,甚至可与典型的二维半导体相媲美。

该三维杂化材料中巨大的激子束缚能,源于其独特的“三维框架、二维内核”的超晶格结构。其中,有机分子层不仅作为无机ZnTe片层之间的间隔物,构建了稳固的三维结构,更充当了电子限域的势垒和介电屏蔽的调制层,从而极大地增强了电子与空穴之间的库仑相互作用,赋予了该三维材料类似二维材料的强激子效应。

相关研究成果发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。

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三维有机无机杂化半导体激子特性研究取得进展